2月18日，记者从中国科学技术大学获悉，该校国家同步辐射实验室教授姚涛团队与华中科技大学教授夏宝玉团队、新西兰奥克兰大学博士王子运合作，综合利用多种同步辐射原位技术，在质子交换膜二氧化碳转换机制的研究中取得重要进展。相关研究成果近日发表于《自然》杂志。
开发各种碳中和技术，对于解决能源与环境问题具有重要意义。基于质子交换膜技术的电催化二氧化碳转化，可生产高附加值化学品和燃料，并可以大电流、长时间稳定工作，是较有前景的实现工业化碳转换的方式之一。利用同步辐射大科学装置的多种先进表征技术研究催化剂在服役状态下的结构演变和反应机理，对于开发酸稳定的碳转换催化剂和膜电极系统具有重要的科学意义和应用价值。
研究人员使用废旧铅酸电池制备出了再生铅催化剂，并利用再生铅催化剂在宽pH范围内取得了较高的电催化二氧化碳转化活性。这种方法在2.2伏特电压下、连续工作5200小时的条件下产生甲酸的法拉第效率超过93%，电流密度达到600毫安/平方厘米。
为了厘清再生铅催化剂在电催化二氧化碳转化反应中的真实活性结构，研究人员发展并自研了适用X射线吸收谱的膜电极电催化二氧化碳转化原位装置，并分别在合肥光源软X射线磁性圆二色线站和北京光源XAFS线站开展了离线和原位表征。利用原位X射线吸收谱技术，研究人员发现再生铅催化剂在电催化二氧化碳转化的还原电位下发生了动态结构演变，金属态铅与碳酸铅在还原电位下一定比例的共存是最终产生甲酸高选择性和活性的关键因素。
研究人员进一步基于合肥光源原位红外谱学技术和自研原位红外装置，采用碳13同位素标记的二氧化碳开展了电催化二氧化碳转化的原位红外研究，发现碳酸铅表面的气态二氧化碳会首先经过表面活化过程进入碳酸铅晶格，再由晶格中的碳转换成最终的甲酸产物。研究人员结合理论计算揭示了再生铅催化剂的固相动态转变诱导晶格碳活化和二氧化碳转化机理。
姚涛表示，这项研究成果可利用回收的废旧电池把二氧化碳转化为具有高经济价值的甲酸，对碳中和具有重要应用价值。
来源：科技日报
